중국과학원 푸젠(福建)물질구조연구소 구조화학국가중점실험실 Cao Rong(曹榮), Huang Yuanbiao(黃遠標) 연구원은 효과적인 탠덤 촉매 방법을 설계하여 CO₂를 에틸렌으로 환원하는 선택성을 개선하였다. 또한 비귀금속 단일원자 Ni가 CO₂RR을 효율적으로 촉매하여 CO를 생성하는 특성 및 Cu 나노촉매제가 CO-CO 결합을 수행할 수 있는 장점을 효과적으로 결합하여 탠덤 촉매를 사용함으로써 CO₂RR의 에틸렌 제조 선택성을 개선했다. 연구팀은 포르피린 기반 트리아진 프레임워크 중심에 Ni 단일원자(PTF-Ni)를 고정하고 표면에 Cu 나노 입자를 로딩하여 비귀금속 기반 탠덤 전기촉매제 PTF(Ni)/Cu를 제조했다. 단일원자 Ni는 효과적으로 CO₂를 중간체 CO로 환원하며 생성된 CO는 즉시 인접한 CC 나노촉매제에 의해 C-C 결합 반응을 수행하여 에틸렌으로 전환된다. 따라서, 비탠덤 촉매제 PTF/Cu(포르피린 중심에 금속원자가 없는 트리아진 프레임워크)가 주로 메탄을 생성하는데 비해 에틸렌의 패러데이 효율은 9.6%에서 57.3%로5배(-1.1V vs. RHE) 향상되어 기존에 보도된 대부분의 전기촉매제보다 우수하다. 또한, PTF(Ni)/Cu는 양호한 안정성을 나타내어 11시간 연속 전기분해 후에도 약 91%의 초기 활성을 유지할 수 있다. 원위치 적외선 실험, 일산화탄소 전기환원 비교 실험 및 이론적 계산에 따르면 PTF(Ni)는 Cu 나노입자 표면의 *CO 활성 중간체를 증가시켜 C-C 결합 확률을 높이고 에틸렌을 생산하는데 필요한 에너지를 뚜렷하게 감소시킨다. 따라서 해당 실험은 탠덤 촉매를 통해 CO₂가 에틸렌으로 전환되는 활성을 향상시켰다. 동 연구는 CO₂를 전기촉매하여 부가가치가 높은 다중탄소 제품을 생산하는 선택성을 심층 향상시키기 위한 새로운 방법을 제공한다.

또한, 연구팀은 다공성 프레임워크 재료를 CO₂촉매전환에 응용하는 연구에서 일련의 성과를 거두었다.

관련 연구 성과는 국제학술지 “Angewandte Chemie International Edition”에 게재되었다.

정보출처 : https://mp.weixin.qq.com/s/mM6V66LpAS3003gx8r9ejA