| 닝보재료기술공학연구소, 고비에너지 리튬금속 음극보호 연구에서의 성과 | ||
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 최근 중국과학원 닝보재료기술공학연구소 신형에너지저장재료·장치 연구팀은 고비에너지 리튬금속 음극보호 연구에서 일련의 성과를 거두었다. 리튬금속 2차전지는 차세대 고에너지밀도 에너지저장장치 영역에서 1순위에 꼽히는 시스템이다. 리튬금속 전지에서 가장 핵심적인 부분이 음극재료이다. 리튬금속은 3,860mA·h/g의 고비용량 및 가장 낮은 산화환원 전위를 보유하기에 미래 리튬-공기, 리튬-황 등 고에너지밀도 시스템을 구현하는 필수재료이다. 또한 중기 목표로 삼고 있는 500W·h/kg급 에너지저장 전지 개발에 사용될 최적의 음극재료이다. 하지만 리튬금속 퇴적 과정에 일어나는 불규칙적 수지상결정 성장 및 리튬금속과 전해액의 불가역적 반응의 제한으로, 순환 과정에서 리튬금속 음극에 매우 불안정한 전극/전해액 계면이 형성됨으로 전지용량은 빠르게 소모되고 전지 내부저항은 증가해 리튬금속 음극의 실제 응용은 다방면의 어려움을 겪고 있다. 리튬금속의 표면 SEI 막화학 및 전기화학 반응 메커니즘을 이해하기 위해 연구팀은 원위치 전기화학 및 원자력현미경을 결합하고 리튬전지용 전해질 lithium bis(fluorosulfonyl)imide (LiFSI)을 연구대상으로 리튬염 농도가 SEI막 형태 및 역학성능에 미치는 영향을 체계적으로 연구해 리튬염 농도 조절을 통해 모듈러스 및 두께가 서로 다른 SEI막을 획득할 수 있음을 발견했다(그림 1a). 이러한 현상은 다양한 용제에서 모두 발생해 그 보편성이 입증되었다(J. Phys. Chem. C 2018, 122, 9825-9834). 대체에너지연구소 예지춘(叶继春) 연구팀과의 공동연구에서 최적 재료 선택 및 구조 설계, 중간 압력 플라즈마 기술 결합을 통해 일종의 탄소종이(carbon paper)/스펀지탄소 2층 구조를 개발했다. 공동연구팀은 탄소종이에서 리튬금속의 낮은 퇴적전위 및 스펀지탄소의 높은 기계적 성능과 전기화학적 불활성을 이용해 일종의 방향성 이층 탄소 구조를 획득했다. 이로써 4mA·h/c㎡의 리튬금속 음극 안정적 순환을 달성했다(Energy Storage Mater. 2018,11,47-56, 그림1b). 뿐만 아니라 일종의 특수한 적층 그래핀을 제조해 일반적 그래핀으로 구현할 수 없는 높은 퇴적 과전압을 확보했다. 상기 유형의 적층 그래핀을 구리폼(Copper Foam) 구조에 흡착시키는 방법으로 여과형 리튬금속을 3차원 구조에 퇴적시켜 높은 전류밀도(5mA·h/c㎡)에서의 안정적 순환을 획득했다(Energy Storage Mater. 2019, 16, 364-373, 그림1c). 연구팀은 상기 유형의 적층 그래핀 및 불화리튬 분산액에 대한 흡인여과를 통해 일종의 불화리튬 수식의 층상 탄소막 구조를 획득했다. 또한 1차 리튬 도금 과정에 적층 그래핀의 흠집 부위에서 불화리튬이 탄소-불소 결합으로 전환되는 현상을 발견하였으며 해당 현상을 이용하여 탄소-불소 결합 수식의 층상 보호구조를 획득함으로써 리튬금속의 보호성능을 대폭 향상시켰다(Adv. Energy Mater. 2019, 1802912, 표지문장, 그림1d). 이외, 연구팀은 일련의 리튬금속 숙주구조 재료도 설계했다. 연구팀은 질화알루미늄 전구체에 대한 간단한 리튬화 반응을 통해 일종의 안정적인 Li9Al4-Li3N-AlN 리튬금속 숙주 구조를 고효율적으로 제조해 유효비용량이 1,540mA·h/g에 달하는 복합리튬금속 음극을 획득함으로써 부하량이 4.5mA·h/c㎡에 달하는 NCA 양극재료와 매칭되는 안정적 순환을 달성했다(Nano Energy 2019, 59, 110–119, 그림1e). 또한 니켈폼(Nickel foam)을 기저재료로 하고 중간 압력 플라즈마 기술을 사용해 그 표면에 수직 그래핀 배열을 성장시켰고 의사 정전용량(pseudocapacitance) 계면 구조 수식의 숙주재료가 리튬금속 순환 안정성에 대한 증익효과를 규명했다(Adv. Funct. Mater. 2018, 1805638, 그림1f) 정보출처 : https://mp.weixin.qq.com/s/lpH3GqONbgKEhU9hWnHJFg |
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