| 베이징공업대학교, 대기오염물질 이산화황의 형성원천 제거 | ||
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 최근, 베이징(北京)공업대학교 환경·에너지공학대학 위수옌(于澍燕) 교수 과제팀은 환경오염물질인 이황화탄소(CS2)와 황화카르보닐(COS)의 실온 가수분해 제거 분야에서 획기적인 성과를 얻었다. 관련된 연구 성과는 2016년 10월 24일, “Hydrolytic cleavage of both CS2 carbon–sulfur bonds by multinuclear Pd(II) complexes at room temperature”라는 제목으로 Nature Chemistry에 발표되었다. 2016년 5월 23일 베이징대학교는 해당 새기술에 대해 중국 국가발명특허를 신청하였다(특허출원번호: 201610344390.3). 해당 연구는 중국과학원대학교 황후이(黃輝) 교수, 저쟝대학교 판위안쟝(潘遠江) 교수와 학생, 미국노스웨스턴대학교 Tobin Marks 교수 및 파트너 그리고 중국인민대학교 라이원전(賴文珍) 교수 등이 연구에 참여하였다. CS2와 COS는 대기오염물질 이산화유황이 형성되는 주요원천이다. 그중 COS는 석유, 천연가스, 수성 가스와 공업 배기가스에 광범위하게 존재하는 유독․유해성 기체이며 공업 촉매에 강한 독성작용이 있으며 대기에서 이산화유황으로 산화되어 산성비와 초미세먼지를 유발함으로서 지구환경과 인체 건강에 심각한 피해를 초래할 수 있다. 대기에서 약 30%의 COS는 CS2와 HO·라디칼의 산화반응에 의해 형성된다. 이황화탄소 두 개의 탄소-유황 이중결합을 접촉분해하려면 엄청난 양의 에너지를 소모하여야 하며(>700 kJ mol-1) 온화한 조건에서는 분해하기 어렵다. 특히, 두 번째 탄소-유황 이중결합을 분해하기 더욱 힘들며 COS는 화학활성이 낮아 일반적인 무기유황 제거방법으로 효과적으로 완전히 제거하기 힘들다. 촉매 가수분해법은 비교적 효과적이고 응용 전망이 있는 황화카르보닐 제거기술이다. 전통적인 공법은 비균일상 촉매제와 고온․고압 조건에서 분해를 진행한다. 그러므로 균일상, 저온, 녹색, 고효율적인 새 촉매제를 개발하는 것이 촉매 기초연구와 환경오염 처리응용 영역에서의 커다란 도전과제이다. 위수옌 교수는 줄곧 “초금속-금속 결합”에 관련한 기능 초분자의 자기조립 연구를 진행했으며 다양한 혁신적 성과를 얻었다(Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47(24), 4551-4554； J. Am. Chem. Soc. 2005, 127(51), 17994–17995; J. Am. Chem. Soc. 2014, 136(31), 10921–10929 등). 최근, 위수옌 교수 과제팀은 공기에서 안정적인 디팔라듐 결합 화합물을 합성하였으며 CS2 두 개의 탄소-유황 이중결합이 실온조건에서 온화한 가수분해를 촉진하였고 CO2와 삼각고리 삼핵 팔라듐-팔라듐 결합 클러스터를 생성하였다. 삼각고리팔라듐 클러스터는 질산에 의해 산화된 후 이핵 팔라듐 시재료(starting material)를 재생성하며 SO2와 NO2를 방출한다. 동위원소 표적실험 결과, CO2 생성물은 CS2와 H2O에서 형성된 것이며 반응 중간물질은 기체상, 액체상 ESI(전자분무이온화질량분석기) 및 FI-IR(퓨리에변환적외선분광기)로 온라인 추적하고 관찰할 수 있다. 과제팀은 실험에서 관찰된 중간물질에 기초하고 DFT(밀도함수이론) 보조 계산으로 비교적 합리적인 반응 메커니즘을 제안하였다. 이는 전형적인 “초금속-금속 결합의 자기조립 및 불활성 소분자의 다중 결합 활성/촉진” 과정이다. 본 연구는 최초로 온화한 조건에서 두 개의 탄소-유황 결합을 분해하였으며 CS2와 COS를 제거하는 신형 촉매제를 설계하는데 새로운 경로를 제공하였다. 타이틀 그림: 이핵 팔라듐 화합물로 CS2를 촉매하고 분해하여 CO2 형성 정보출처 : http://www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab38/info53236.htm |
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